فهرست

مطالعه مقایسه‎ای اکسایش CO بر ساختارهای گرافنی دوپه شده دوتایی با BN و AlN

نشریه: سال پنجم-شماره ۲-تابستان ۱۳۹۷ - مقاله 5   صفحات :  33 تا 42



کد مقاله:
nm-476

مولفین:
میترا امانی
میترا امانی: دانشگاه آزاد اسلامی- واحد رباط کریم - دانشکده فنی- گروه مهندسی شیمی
صادق صادقی: ستاد نانو - بخش کامپوزیت و پلیمر


چکیده مقاله:

ورود مونوکسیدکربن به محیط زیست و تولید آن در سیستم-های کاتالیستی بسیار مشکل¬زا است. اکسایش CO به دی-اکسیدکربن یکی از راه‎های کاهش این مشکلات است. در این تحقیق از بستر گرافنی دوپه شده با اتم¬های گروه سوم بور B و آلومینیوم Al و گروه پنجم نیتروژن N برای اکسایش CO استفاده شده است. ساختارهای گرافنی به صورت ساختارهای BN و AlN نامگذاری شده¬اند. ساختار الکترونی و خواص کاتالیستی این دو ساختار با استفاده از محاسبات نظریه تابعیت چگالی مورد بررسی قرار گرفته است. بر اساس نتایج حاصله، گرافن دوپه شده با AlN به مراتب نسبت به ترکیب BN فعال¬ساز بهتری برای مولکول اکسیژن است. انرژی فعال سازی اکسایش CO بر روی کاتالیست گرافنی AlN، که ازطریق مکانیسم الی-ریدل انجام می¬شود CO O2CO2 Oads ، تنها kcal mol-1 58/2 است. مرحله دوم اکسایش CO با اتم اکسیژن جذب شده بر روی سطح این کاتالیست نیز بدون هیچگونه سد انرژی رخ می¬دهد. بنابراین جایگزینی یک پیوند C-C با پیوند Al-N راهکار بسیار موثری در طراحی کاتالیست های بر پایه گرافن به منظور اکسایش CO است.


Article's English abstract:

Carbon monoxide mainly causing serious problems for environmental and catalyst systems.Oxidation of CO to CO2 is an effective way to reduce these problems. In this work, the graphene substrate was doped with different atoms targeting the CO oxidation. Third group atoms Boron B and Aluminum Al and fifth group atoms N were used for graphene dopping and the final catalysts were BN and AlN doped structures. The electronic structure and catalytic properties of binary BN, AL-doped graphene were investigated through density functional theory DFT. Results show that the AlN doped graphene strictly activates the oxygen reactivity compared to BN one. The activation energy of CO oxidation on AlN is done through Eley-Rideal mechanism as follows: CO O2 → CO2 Oads, the energy value is about 2.58 kcal mol-1. Also, the second oxidation step is occurred through the adsorption of oxygen on AlN doped graphene with no energy barrier. Thus, the substitution of a C-C bond with Al-N is an effective way to design the graphene based catalysts for CO oxidation.


کلید واژگان:
گرافن، دوپه کردن دوتایی، اکسایش CO

English Keywords:
Graphene, Dopping, CO oxidation

منابع:

English References:
[1] W. M. Haynes, CRC handbook of chemistry and physics: CRC press, 2014. [2] S. Royer and D. Duprez, "Catalytic oxidation of carbon monoxide over transition metal oxides, ChemCatChem, vol. 3, pp. 24-65, 2011. [3] J. Baschuk and X. Li, "Carbon monoxide poisoning of proton exchange membrane fuel cells," International Journal of Energy Research, vol. 25, pp. 695-713, 2001. [4] Y. Li, Z. Zhou, G. Yu, W. Chen, and Z. Chen, "CO catalytic oxidation on iron-embedded graphene: computational quest for low-cost nanocatalysts," The Journal of Physical Chemistry C, vol. 114, pp. 6250-6254, 2010. [5] Y.-H. Lu, M. Zhou, C. Zhang, and Y.-P. Feng, "Metal-embedded graphene: a possible catalyst with high activity," The Journal of Physical Chemistry C, vol. 113, pp. 20156-20160, 2009. [6] R. Baughman, H. Eckhardt, and M. Kertesz, "Structure?property predictions for new planar forms of carbon: Layered phases containing sp 2 and sp atoms," The Journal of chemical physics, vol. 87, pp. 6687-6699, 1987. [7] W. Choi, I. Lahiri, R. Seelaboyina, and Y. S. Kang, "Synthesis of graphene and its applications: a review," Critical Reviews in Solid State and Materials Sciences, vol. 35, pp. 52-71, 2010. [8] E. Yoo, T. Okata, T. Akita, M. Kohyama, J. Nakamura, and I. Honma, "Enhanced electrocatalytic activity of Pt subnanoclusters on graphene nanosheet surface," Nano letters, vol. 9, pp. 2255-2259, 2009. [9] [9] S. Nigam and C. Majumder, "CO Oxidation by BN? Fullerene Cage: Effect of Impurity on the Chemical Reactivity," ACS nano, vol. 2, pp. 1422-1428, 2008. [10] M. D. Esrafili, R. Mohammad?Valipour, S. M. Mousavi?Khoshdel, and P. Nematollahi, "A Comparative Study of CO Oxidation on Nitrogen?and Phosphorus?Doped Graphene," ChemPhysChem, vol. 16, pp. 3719-3727, 2015. [11] V. A. Margulis and E. Muryumin, "Atomic oxygen chemisorption on the sidewall of zigzag single-walled carbon nanotubes," Physical Review B, vol. 75, p. 035429, 2007. [12] J. Beheshtian, M. T. Baei, and A. A. Peyghan, "Theoretical study of CO adsorption on the surface of BN, AlN, BP and AlP nanotubes," Surface Science, vol. 606, pp. 981-985, 2012. [13] S. Grimme, "Semiempirical GGA?type density functional constructed with a long?range dispersion correction," Journal of computational chemistry, vol. 27, pp. 1787-1799, 2006. [14] T. A. Keith and T. Gristmill, "AIMAll (Version 16.10. 31)," Software, Overland Park KS, USA, 2016. [15] R. A. Gaussian09, "1, MJ Frisch, GW Trucks, HB Schlegel, GE Scuseria, MA Robb, JR Cheeseman, G. Scalmani, V. Barone, B. Mennucci, GA Petersson et al., Gaussian," Inc., Wallingford CT, 2009. [16] D. A. Abanin, P. A. Lee, and L. S. Levitov, "Spin-filtered edge states and quantum Hall effect in graphene," Physical Review Letters, vol. 96, p. 176803, 2006. [17] P. Politzer and D. G. Truhlar, "Chemical applications of atomic and molecular electrostatic potentials: reactivity, structure, scattering, and energetics of organic, inorganic, and biological systems" Springer Science



فایل مقاله
تعداد بازدید: 300
تعداد دریافت فایل مقاله : 20



طراحی پرتال (طراحی پورتال): آرانا نتورکطراحی پرتال (طراحی پورتال): آرانا نتورک